UMET - Fragilisation par les métaux liquides

AlCu4MgSi en présence de gallium liquide. Travaux développé dans le cadre du master de A. Ramarolahy (2009)

 

Acier 316L en présence de gallium liquide. Travaux développé dans le cadre du master de A. Ramarolahy (2009)

 

Un barreau d’aluminium (avec une entaille) est sollicité : essai de flexion 4 points. A l’air, à 35°C, on observe une rupture ductile s’accompagnant d’une déformation irréversible (plastique) importante. En contact avec du galium liquide, on observe une rupture pour une force très faible : 10 N. L’aluminium casse comme du verre : rupture fragile sans déformation plastique. La présence du métal liquide provoque une fragilisation.

Ainsi, la fragilisation par les métaux liquides (FML) correspond à la perte totale ou partielle de la ductilité d’alliages métalliques en présence de métal liquide et ainsi d’un endommagement précoce de structures ou matériaux.

Un barreau d’acier (316L : un acier austénitique inoxydable) (avec une entaille) est sollicité : essai de flexion 4 points. A l’air, on observe une rupture ductile s’accompagnant d’une déformation irréversible (plastique) importante. En contact avec du galium liquide, on observe une rupture ductile de l’éprouvette également mais aussi une déformation macroscopique (à l’échelle de l’éprouvette) moins importante que ce qui est observé à l’air. Par analyses au profilomètre optique, au microscope électronique à balayage, à la microscopie à force atomique du fond de l’entaille, on observe:

• Lors des essais à l’air : une déformation homogène, avec de nombreux grains présentant des bandes de glissement.
• Lors des essais en présence de gallium : une déformation plastique non homogène, avec quelques grains présentant des bandes de glissement et deux systèmes de glissement activés, ainsi qu’une déformation et un endommagement préférentiels aux joints de grains en gallium liquide.

En présence de gallium liquide, on constate une localisation de la déformation plastique.

Lorsque la présence de métal liquide provoque une modification de la plasticité sans changement de la nature de la rupture (ductile), on parle généralement d’endommagement accéléré par les métaux liquides.

Purification du plomb liquide ou de l’eutectique plomb-bismuth liquide permettant de faire des essais mécaniques en présence de Pb liquide ou Pb-Bi liquide à taux d’oxygène contrôlé.

 

Essais mécaniques en présence de sodium liquide – conception d’une boîte à gant – essais sous atmosphère contrôlée.

 

Montage pour effectuer des essais de fatigue oligocyclique en présence de Pb-Bi liquide à teneur en oxygène contrôlée.

 

Montage pour mener des essais de fatigue propagation en plomb-bismuth liquide.

 

L’essai Small Punch Test utilisé pour l’étude de la sensibilité à la FML. Cet essai consiste à emboutir de petits échantillons (disque de 8,9 mm de diamètre et d’épaisseur 500 µm) jusqu’à rupture. De part le chargement mécanique, cet essai est plus sensible que l’essai de traction pour mener l’étude des conditions menant à la FML d’un alliage métallique en présence de métal liquide.
 
Serre I. Vogt J-B., Liquid Metal Embrittlement of the T91 martensitic steel evidenced by the Small Punch Test, Nuclear Engineering and Design, Vol. 237, p. 677-685, 2007 [doi: 10.1016/j.nucengdes.2006.07.007].

 

La sensibilité d’un matériau métallique à la fragilisation par les métaux liquides (FML) dépend de différents facteurs : la température, le type de chargement, la composition du métal liquide (notamment le taux d’oxygène). De plus, certains métaux liquides, tel le sodium, sont instables en contact avec l’air, il s’agit alors de faire des essais en métal liquide et sous atmosphère contrôlée. Enfin, généralement et contrairement aux milieux aqueux, les métaux liquides sont des systèmes opaques qui ne permettent pas des mesures in-situ des phénomènes.

Ainsi nous développons et qualifions des essais spécifiques permettant de tester les matériaux en présence de métal liquide et en maitrisant les différents paramètres pouvant intervenir sur la sensibilité à la FML.

Les métaux liquides considérés sont le plomb, le bismuth, l’eutectique plomb-bismuth, le gallium, l’eutectique gallium-indium, le sodium, le zinc.

Essais SPT de l’acier T91 en présence de Pb-Bi liquide : la FML est observée pour les microstructures présentant une dureté importante.
 
Serre I., Vogt J-B., Heat Treatment Effect of T91 martensitic steel on Liquid Metal Embrittlement, Journal of Nuclear Materials, Volume 376, Issue 3, pp 330-335, June 2008 [doi: 10.1016/j.jnucmat.2008.02.018].

Il a été montré qu’il n’y a pas de spécificité à la sensibilité d’un alliage métallique solide à la FML par un métal liquide donné. En effet, tout métal ou alliage métallique ductile peut être susceptible à la FML selon les conditions expérimentales ou intrinsèques, il n’y a pas d’immunité assurée.

Des facteurs promoteurs ou inhibiteurs à la sensibilité à la FML sont divers : l’interface avant et pendant l’essai (présence d’oxyde en surface), l’état métallurgique du matériau solide (état de précipitation, taille de grains, structure de dislocations, composition chimique des joints de grains), la résistance mécanique et la ténacité du matériau solide, la chimie et les propriétés de viscosité du métal liquide, la température d’essai, la vitesse de sollicitation mécanique, la triaxialité des contraintes, …

Suivant ces conditions, un même alliage métallique sollicité dans un métal liquide peut présenter ou pas une FML.

Etude de la sensibilité de différents aciers à la FML par le sodium liquide. Ni la microstructure, ni la dureté du matériau, ni le pourcentage de chrome présent dans l’acier et donc la capacité du matériau à la formation d’une couche d’oxyde protectrice ne peuvent expliquer simplement la sensibilité à la FML.
 
Proriol Serre I., Hamdane O., Vogt J-B., Comparative study of the behavior of different highly alloyed steels in liquid sodium, Nuclear Engineering and Design 320, pp 17–27, 2017 [doi: 10.1016/j.nucengdes.2017.05.016].

 

Evolution du facteur de ductilité de l’acier T91 revenu à 750°C (TR750) et à 550°C (TR550) avec la température : Essais SPT en sodium liquide à la vitesse de déplacement de 0.05 mm/min. Observation d’un puit de ductilité pour l’acier T91-TR550 autour de 250 °C.
 
Hamdane O., Bouquerel J., Proriol Serre I., Vogt J-B., Effect of heat treatment on liquid sodium embrittlement of T91 martensitic steel, Journal of Materials Processing Technology, Volume 211, Issue 12, pp 2085-2090, December 2011 [doi: 10.1016/j.jmatprotec.2011.07.006].

 

Comportement de l’acier T91 revenu à 550°C en sodium liquide: Courbe force / déplacement enregistrée lors de l’essai Small Punch Test lors d’essais à l’air et en sodium liquide : comportement fragile en sodium liquide.
 
Hamdane O., Bouquerel J., Proriol Serre I., Vogt J-B., Effect of heat treatment on liquid sodium embrittlement of T91 martensitic steel, Journal of Materials Processing Technology, Volume 211, Issue 12, pp 2085-2090, December 2011 [doi: 10.1016/j.jmatprotec.2011.07.006].

 

Comportement de l’acier T91 revenu à 550°C en sodium liquide: A l’air : Fissure principale circulaire et comportement ductile (faciès à cupules) En sodium liquide : Fissure principale radiale, avec décohésion intergranulaire fragile près de la surface exposée au sodium et fissures transgranulaires fragiles vers le cœur de l’échantillon.
 
Hamdane O., Bouquerel J., Proriol Serre I., Vogt J-B., Effect of heat treatment on liquid sodium embrittlement of T91 martensitic steel, Journal of Materials Processing Technology, Volume 211, Issue 12, pp 2085-2090, December 2011 [doi: 10.1016/j.jmatprotec.2011.07.006].

 

Dans le cadre du développement des réacteurs nucléaires de quatrième génération à neutrons rapides refroidis au sodium, nous avons étudié la sensibilité à la FML de différents aciers par le sodium liquide : acier martensitique T91, aciers austénitiques 316LN et 15-15Ti, aciers ODS.

Des essais small punch test ont été menés à différentes températures et différentes vitesses de sollicitation, deux des facteurs qui Influencent la sensibilité à la FML. Les courbes force – déplacement enregistrées lors des essais small punch test et l’observation des faciès de rupture au microscope électronique à balayage permettent de déterminer pour chaque acier la sensibilité à la FML. Suivant ces conditions, il a été déterminé pour chacun des aciers leur sensibilité à la FML et donc leur aptitude ou pas à être utilisé comme matériau de structure en présence de sodium liquide. Il a été montré que ni la microstructure, ni la dureté du matériau, ni le pourcentage de chrome présent dans l’acier et donc la capacité du matériau à la formation d’une couche d’oxyde protectrice ne pouvaient expliquer simplement la sensibilité à la FML.

Une estimation qualitative et quantitative de la sensibilité de l’acier T91 envers le phénomène de fragilisation par le sodium liquide a été l’objet d’une étude particulière, notamment à travers le travail de thèse de O. Hamdane. L’effet du sodium sur l’acier T91 a été étudié et quantifié en fonction de la température et de la vitesse de déformation, à partir d’essais Small Punch Test. La présence de sodium accélère la rupture de l’acier T91 à 200 °C, sans modifier son caractère ductile. En revanche, une pré-immersion de l’acier T91 dans le sodium liquide permet de dissoudre la couche protectrice d’oxyde de chrome et d’obtenir un contact intime entre l’acier et le sodium liquide. De plus, elle génère des défauts de surface qui provoquent une fragilisation partielle par le sodium liquide. Le durcissement de l’acier T91 par traitement thermique déclenche une fragilisation de l’acier en présence de sodium liquide, avec et sans pré-immersion en métal liquide. La rupture de l’acier durci s’effectue alors par décohésion intergranulaire, correspondant à l’amorçage des fissures, suivie d’un clivage, correspondant à l’étape de propagation de ces fissures.

Influence de la vitesse de déformation de l’acier T91 étudiée à partir d’essais SPT. On observe une transition ductile à fragile suivant la vitesse de déformation
 
Yé C., Vogt J-B., Proriol Serre I., Liquid metal embritllement of the T91 steel in lead bismuth eutectic : the role of the loading rate and of the oxygen content in the liquid metal, Materials Science and Engineering A, Volume 608, pp 242-248, 2014.

 

L’une des options des réacteurs nucléaires de 4ème génération est d’utiliser le plomb ou l’alliage Pb-Bi comme fluide caloporteur. Un des matériaux de structure en contact avec le Pb-Bi liquide ou le plomb a été et est, pour certains composants, l’acier martensitique T91.

Son comportement sous sollicitation mécanique monotone en présence de Pb-Bi liquide a été étudié au laboratoire à travers différentes études et deux thèses : celles de N. Nicaise et de C. Yé.

Les différents facteurs menant à la fragilisation par l’eutectique Pb-Bi liquide ont été étudiés : microstructure, vitesse de déformation, teneur en oxygène, interface, température…

Parmi ces facteurs, il a été monté que la vitesse de déformation est un facteur primordial : plus la vitesse est faible, plus la sensibilité à la FML est importante.

Verleene A., Vogt J-B., Serre I., Legris A., Low cycle fatigue behaviour of T91 martensitic steel at 300°C in air and liquid lead bismuth eutectic International Journal of Fatigue, Volume 28, pp 843-851, 2006 [doi: 10.1016/j.ijfatigue.2005.11.003].
Vogt J-B. Carlé C. Ye C., Proriol Serre I., Monotonic and cyclic mechanical behaviour of T91 in lead bismuth eutectic, Technology and Components of Accelerator-Driven Systems NEA/NSC/R(2017)2 P201-209

 

A l’air, de très nombreuses fissures courtes sont observées. Elles résultent de l’effet produit par les barrières structurales.
La présence de l’eutectique Pb-Bi permet le franchissement de ces barrières. Dès qu’une microfissure est amorcée, elle se propage dans le volume du matériau

 

L’effet de l’eutectique Pb-Bi sur le comportement en fatigue est étudié sur la phase d’amorçage et de propagation des fissures.
Les essais de fatigue propagation sont mis en œuvre sur des éprouvettes entaillées pour mettre en évidence les effets produits par l’eutectique Pb-Bi sur la phase de propagation.
La présence de Pb-Bi augmente la vitesse de fissuration d’un facteur 10.
 
Gorse D., Auger T., Vogt J-B., Serre I., Weisenburger A., Gessi A., Agostini P., Fazio C., Hojna A., di Gabriele F., Van Den Bosch J., Coen G., Almazouzi A., Serrano M., Influence of liquid Lead and Lead-Bismuth Eutectic on tensile, fatigue and creep properties of Ferritic/Martensitic and austenitic steels for Transmutation Systems, Journal of Nuclear Materials, Volume 415, Issue 3, pp 284-292, 2011 [doi: 10.1016/j.jnucmat.2011.04.047].

 

La propagation très rapide dans l’eutectique Pb-Bi résulte d’une forte localisation de la déformation dans des bandes de cisaillement intense alors qu’ à l’air le fond de fissure est émoussé.

 

Le mode de fissuration est également modifié par la présence de Pb-Bi. Dès que le fond de fissure interagit avec l’eutectique, la propagation de la fissure passe d’un mode transgranulaire avec stries ductiles à un mode mixte avec présence de zones fragiles.

 

L’effet de l’eutectique Pb-Bi sur le comportement en fatigue est étudié sur la phase d’amorçage et de propagation des fissures (voir également la page sur la l'endommagement par fatique)

Les essais de fatigue oligocyclique sont mis en œuvre sur des éprouvettes lisses pour mettre en évidence les effets produits par l’eutectique Pb-Bi sur la phase d’amorçage.

Analyses au ToF-SIMS de la surface d’une éprouvette de fatigue après essais en Pb-Bi liquide. Les analyses révèlent la présence d’oxyde en surface (Pb, Bi, Fe, Cr, Mo), mais surtout la présence de Pb et Bi en sous surface, lorsque le matériau a été déformé plastiquement.
 
Proiol Serre I. Vogt J-B., Nuns N., ToF-SIMS investigation of absorption of lead and bismuth in T91 steel deformed in liquid lead bismuth eutectic, Applied Surface Science 471, pp 36-42, 2019, [doi: 10.1016/j.apsusc.2018.11.209].

 

Afin de mieux comprendre les mécanismes menant à la fragilisation par l’eutectique Pb-Bi liquide, différents essais dédiés associés à des analyses postmortem avancées ont été mis en œuvre. Elles ont permis de conclure que l’effet du métal liquide était dû notamment à des phénomènes d’adsorption des atomes de métal liquide à la surface de l’acier, mais aussi d’absorption provoquée suite à une déformation plastique. Le rôle de la composition du milieu a été aussi étudié par des essais en Pb, Bi et eutectique Pb-Bi liquide. Le métal liquide le plus fragilisant apparaît être l’eutectique Pb-Bi liquide.

 

L’acier martensitique a été un des aciers candidats pour les réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium liquide. Une estimation qualitative et quantitative de la sensibilité de l’acier T91 envers le phénomène de fragilisation par le sodium liquide a été étudiée. La compréhension des phénomènes physiques mis en jeu s’appuie sur l’analyse et l’étude approfondie de la microstructure de l’acier, des faciès de rupture, des chemins de propagation des fissures, des évolutions microstructurales en surface par différentes techniques : microscopie électronique à balayage (MEB), microscopie électronique à transmission (MET), spectroscopie des ions secondaires (Tof-SIMS), profilométrie optique. Le durcissement de l’acier T91 par traitement thermique déclenche une fragilisation de l’acier en présence de sodium liquide, avec et sans pré-immersion en sodium liquide. La rupture de l’acier durci s’effectue alors par décohésion intergranulaire, correspondant à l’amorçage des fissures, suivie d’un clivage, correspondant à l’étape de propagation de ces fissures. Le mécanisme d’endommagement de l’acier T91 durci consiste en la pénétration intergranulaire par adsorption du sodium, favorisée par les précipités intra-lattes, par la ségrégation intergranulaire du phosphore, et par la déformation plastique.

L’étude du comportement de l’acier T91 en présence de sodium liquide a fait l’objet de la thèse de Ouadie Hamdane.

Hamdane O., Proriol Serre I., Vogt J-B., Nuns N., ToF-SIMS analyses of brittle crack initiation of T91 steel by liquid sodium, Materials Chemistry and Physics 145 243-249 (2014) [doi: 10.1016/j.matchemphys.2014.02.016].